2001年至2010年这10年，正值深圳进入“新特区时代”，城市发展逐渐从要素驱动向创新驱动转变，而深圳的改革也进入了“深水区”，决策者在谋划未来时更需智力支持和理论保障。2001年2月，在深圳市委党校任校长助理的乐正通过参加全市局级干部公开竞聘考试，出任深圳市社会科学院院长，同时担任深圳市社科联主席、广东省社科联副主席。

　　探索社科研究社会化

　　乐正提出，要努力做到社会科学研究主体、研究对象、研究方式、研究资源及研究成果的社会化，使各项研究工作更接地气，市民更关心，并能影响公众，转化为决策行为、社会舆论和社会实践，增加决策者和市民对社科工作的认识，推动社科院向公共智库转型。

　　2003年6月，中国关税区和香港关税区签署了CEPA计划，即“内地与香港关于建立更紧密经贸关系的安排”。为此，乐正组织课题组很快完成了一份题为《迎接港资进入内地的第二次浪潮——CEPA的经济融合效应与深圳的应对（服务业）》的报告以及一份题为《CEPA与深圳发展的新机遇》的专题文摘，两篇研究成果因较强的时效性和针对性而产生了积极的效应。其后，他又推出一份5万字的研究报告《抢占先机，扩大开放，全面提升深圳服务业的国际化水平——CEPA对深圳服务业的影响与对策研究》，为政府决策提供了有力参考。

　　乐正多年来从事中国城市发展理论研究。2003年，他的《深港都会圈与珠三角经济区的“双核”模式》提出了构筑“深港都会圈”的设想，引起社会广泛关注。乐正认为，深港地理面积狭小，首先要谈空间资源整合。“深港都是面向国际市场的开放型经济体系，既有差异性，又有互补性。香港第三产业发达，深圳第二产业发达；香港国际资源丰富，深圳的内地资源充足，如果把这两种资源有效整合形成一个都会区，将会形成一个多边共赢的格局。”

　　乐正认为，“深圳经济成长和发展得益于香港资源的大量引入，如资金、国际接单、企业管理模式、法制运作体系、国际市场信息等，都给深圳提供了非常宝贵的成长资源。深圳成长的过程就是两地经济合作的过程，深港合作空间和潜力值得充分发掘，目前远没有达到最佳状态。”他建议，两地政府与民间机构包括工商人士，要继续为两地合作携手推进，如两地科技创新资源整合、两地共同开发边境地区大型购物中心等。

　　任职深圳市社科院期间，乐正较为注重将城市发展理论与实践相结合。2004年，深圳市社科院在英国伦敦召开研讨会，对国际性的研究报告《全球创业观察深圳研究报告》进行了研讨，产生了广泛影响；为了承办深圳首届体育盛事，2006年，乐正带队撰写的《深圳第26届世界大学生夏季运动会申办报告》等，被国际大学生体育联合会誉为“大运会历史上最好的申办报告”；2008年，他研究组织拟草的《市委市政府关于学习追赶世界先进城市的决定》,开创了深圳党委政府重要文件由科研机构独立承担并公开征求公众意见的先河；2010年，乐正组织编撰的“深圳改革开放研究丛书”推出了10部研究深圳的专著，多角度、分领域总结深圳过去30年改革开放的成功经验，其中《深圳之路》从经济学、社会学等角度，分析了深圳的成功之道。